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Mar 31, 2023

Eine Strömungskarte für die Kern/Schale-Mikrotröpfchenbildung im Co

Wissenschaftliche Berichte Band 12,

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 22010 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Bildung von Kern/Schale-Mikrotröpfchen mit einheitlicher Größe wird im Gleichstrom-Mikrokanal numerisch untersucht. Die Grenzflächen- und Volumenanteilkontur zwischen drei nicht mischbaren Flüssigkeiten wird mithilfe eines ternären Phasenfeldmodells erfasst. Frühere Untersuchungen haben gezeigt, dass die effektiven Parameter der Mikrotröpfchengröße die physikalischen Eigenschaften und die Geschwindigkeit der drei Phasen sind. Durch Anpassen dieser Variablen werden in numerischen Simulationen fünf Hauptströmungsmuster beobachtet. Ein Kern/Hülle-Tropf-/Schnecken-Regime wird beobachtet, wenn die Trägheit der kontinuierlichen Phase den Fluss der Kern- und Hüllenphasen unterbricht und einen Tropfen erzeugt. Im Schwallregime weist die kontinuierliche Phase eine geringere Trägheit auf und die sich bildenden Tröpfchen werden von den Kanalwänden umgeben, während im Tropfregime die Schalenphasenflüssigkeit von der kontinuierlichen Phase umgeben ist. Eine Erhöhung der Strömungsgeschwindigkeit der kontinuierlichen Flüssigkeit oder der Mantelflüssigkeit führt vom Tropfen zum Strahlübergang. Wenn drei nicht mischbare Flüssigkeiten kontinuierlich und parallel zueinander fließen, ohne sich zu verteilen, spricht man von laminarer Strömung. Im Rohrsystem fließt die Kernphase kontinuierlich im zentralen Bereich des Kanals, die Hüllenphase fließt in dem Ringraum, der durch den zentralen Bereich der Kernphase gebildet wird, und die kontinuierliche Phase fließt zwischen der Hüllenphasenflüssigkeit und den Kanalwänden. Um zwischen den oben genannten Strömungsmustern mithilfe der Weber- und Kapillarzahlen zu unterscheiden und Regimeübergangskriterien auf der Grundlage dieser beiden dimensionslosen Variablen festzulegen, wird eine Strömungsregimekarte bereitgestellt. Schließlich wurde eine Korrelation für die Schalendicke mithilfe des Phasengeschwindigkeitsverhältnisses von Schale zu Kern und der Durchführung von 51 CFD-Simulationen vorgeschlagen.

Wässrige Dreiphasenströme, insbesondere die Bewegung eines einzelnen Kern-/Hülle-Mikrotröpfchens durch die dritte Phase als kontinuierliche Phase1, sind in einer Vielzahl industrieller und medizinischer Anwendungen nützlich, darunter effiziente Wärme- und Stoffübertragung2, nukleare Sicherheitsstudien3, effiziente Rückgewinnungstechniken4, Tissue Engineering5, Beschichtungstechnologie6 und Arzneimittelabgabesysteme7. Aufgrund des Potenzials von Kern-Schale-Strukturen in Bereichen wie der Arzneimittelabgabe, der Behandlung mit biomedizinischer Bildgebung und der Tumortherapie haben sie im letzten Jahrzehnt an Bedeutung gewonnen8.

Eine Kombination von Dreiphasenströmungen mit Mikrofluidik-Technologie wurde in den letzten Jahrzehnten umfassend untersucht, um eine präzise Steuerung und einen kontinuierlichen Betrieb zu gewährleisten9,10. Die Miniaturisierung von Synthesesystemen bietet neue Möglichkeiten für eine verbesserte chemische Synthese sowie eine Plattform für biologische und medizinische Anwendungen11. Die Bildung von Kern-Schale-Mikrotröpfchen (CSMs) in mikrofluidischen Geräten hat eine Reihe von Vorteilen: (1) verbesserte Verarbeitungspräzision und -effizienz, (2) Designflexibilität für eine mehrstufige Plattform, (3) schnelle Ergebnisse für die Feinabstimmung der geformten Eigenschaften Tröpfchen, (4) Kosteneinsparungen durch geringeren Rohstoff- und Reagenzienverbrauch und (5) die Verwendung deutlich weniger potenziell schädlicher Chemikalien und Reagenzien ermöglicht sicherere Abläufe und eine geringere Auswirkung auf die Umwelt12.

Für die Bildung von Kern-Schale-Mikrotröpfchen wird häufig der Doppelemulsionsansatz verwendet13. Zusätzlich zu anderen mehrstufigen und anspruchsvollen Vorgängen umfasst der Syntheseprozess die Verdampfung des Lösungsmittels, die Emulsion, die Reinigung und die Ultraschallbehandlung der erzeugten Tröpfchen14. Die erzeugten Tröpfchen wiesen außerdem bescheidene Rückgewinnungsraten15, enge Größenverteilungen16 und komplexe Mikrostrukturen17 auf. Aufgrund der Schwierigkeit des Flüssigkeitsmanagements bei Massenmethoden werden mikrofluidische Technologien zur Steuerung der Bildung und Partikelgröße eingesetzt18. Löslichkeit19, Stabilität, Reaktivierung durch visuelle Reize20, enge Größenverteilung, Kern- und Schalenverarbeitung sowie autonome Fähigkeiten sind die wichtigsten Aspekte von CSMs als Bausteinmodell für funktionelle Materialien21. Viele verschiedene Arten von Kern-Schale-Materialien, wie einzelne oder mehrere Materialien in der Ebene, Kern/Schale oder Verbundwerkstoffe, können als Kern-Schale-Materialien klassifiziert werden22. Im Allgemeinen werden Kern/Schale-Strukturen so definiert, dass sie aus einem inneren Material und einem äußeren Schichtmaterial bestehen23.

Die Eigenschaften von Kern-Hülle-Arzneistoffträgerpartikeln sind wohlbekannt24,25,26. Li et al. entwickelte ein neuartiges Mikrokanalgerät und verwendete es zur Herstellung von Silica-Silica-Kern-Schale-Mikrokügelchen durch Kombination mit einem Dextran/Poly(ethylenglykol)diacrylat (DEX/PEGDA) mit unterschiedlichen Kerngrößen, Schalendicken und Flussratenverhältnissen Wässrige DEX/Silica- und PEGDA/Silica-Lösungen27. Knauer et al. synthetisierten kolloidale Dispersionen von Edelmetall-Kern/Schale- und Mehrschalen-Nanopartikeln in wässrigen Lösungen in Gegenwart von Cetyltrimethylammoniumbromid (CTAB) mit einem zweistufigen mikrokontinuierlichen Fluss28. In einer anderen Studie wurde eine Hochdurchsatz-Screening-Plattform unter Verwendung einer zentrifugalen Mikrofluidikvorrichtung zur Herstellung kombinatorischer trimetallischer Katalysatoren vorgeschlagen, bei der der Pd-Nanowürfel als Kern diente und die Au- und Pt-Atome eine Hülle bildeten29. Sun et al. untersuchten die einstellbare Steifigkeit von (Polymerkern)-(Lipidhülle)-Nanopartikeln in unterschiedlichen Konzentrationen für eine regulierte Zellaufnahme30. Eine kontinuierliche zweistufige Glaskapillar-Mikrofluidik-Technologie zum Aufbau eines mehrstufigen oralen Verabreichungssystems wird in einer Studie von Costa et al. vorgestellt. Insulin ist in Liposomen eingekapselt, die mit Chitosan beschichtet wurden, um die Mukoadhäsion zu verbessern31. Die magensaftresistente Polymerverkapselung bietet Schutz vor der schwierigen Verdauungsumgebung. Tatsächlich ziehen Kern-Schale-Partikel große Aufmerksamkeit auf sich, da sie eine Mischung aus überlegenen Eigenschaften aufweisen, die die einzelnen Komponenten nicht haben. Die Strukturen könnten Kern- und Hülleneigenschaften und -eigenschaften kombinieren32. Diese Partikel wurden entwickelt, um eine regulierte Medikamentendosis an eine bestimmte Stelle abzugeben. Dadurch würden die negativen Folgen verringert33. Aufgrund der Vorteile von Kern-Schale-Strukturen sind neue Methoden und Ideen zu deren Herstellung entstanden. Tabelle 1 zeigt einige Beispiele für Kern-Schale-Nanopartikel, ihre Grundlagen und ihre Anwendungen.

Extraktion, Polymerisation, Nitrierung und pharmazeutische Chemie sind nur einige der vielen Bereiche, in denen Flüssig-Flüssig-Systeme von Bedeutung sind. Nur wenige Forscher haben in der Literatur Flüssigkeit-Flüssigkeit-Strömungsmuster und die damit verbundene Hydrodynamik untersucht45,46,47,48,49. Mikrofluidische Geräte verfügen häufig über zwei oder mehr Mikrokanäle, um den Eintritt sowohl dispergierter als auch kontinuierlicher flüssiger Phasen zu ermöglichen. Die Geometrie des Mikrofluidikgeräts bestimmt, wo die Kanäle zusammenlaufen, und die Form der resultierenden Verbindung spielt eine Rolle bei der Definition der lokalen Strömungsfelder, die die Grenzfläche zwischen den beiden Flüssigkeiten verzerren50.

Abhängig von der Geometrie der kreuzförmigen Verbindung und der Mikrokanäle, den Durchflussraten der zwei/drei Phasen und den Eigenschaften der zwei/drei Phasen können verschiedene Strömungsmuster auftreten. Die Übergänge in Strömungsmustern für eine dreiphasige Flüssigkeit-Flüssigkeit-Flüssigkeit-Strömung in einem Mikrokanal werden durch die Grenzflächenspannung, die viskose Scherkraft und die Flüssigkeitsträgheit definiert, deren relative Größen von der Kanalgeometrie, den Durchflussraten und den physikalischen Bedingungen abhängen Eigenschaften der Kern-, Hüllen- und kontinuierlichen Phasen. Kern-, Schalen- und kontinuierliche Phasen sowie die damit verbundenen Strömungsstrukturen werden alle durch die Benetzungseigenschaften der Flüssigkeiten in Bezug auf die Mikrokanalwände bestimmt. Forscher beobachteten und kartierten unterschiedliche Strömungsmuster in Mikrokanälen mit unterschiedlichen Einlassverbindungen unter Verwendung verteilter und kontinuierlicher Phasengeschwindigkeiten oder dimensionsloser Zahlen wie Kapillarzahlen für Zweiphasenströmung51,52,53. Insbesondere haben Cubaud und Mason Fadenbildung, Strahlbildung, Tropfenbildung, Röhrenbildung und viskose Verdrängung bei mikrofluidischen kreuzförmigen Verbindungen beobachtet54. Da dimensionale Parameter in Strömungsmusterkarten nicht so anpassbar sind wie dimensionslose Zahlen, sind dimensionale Karten nicht so umfassend anwendbar.

Mehrere Faktoren, einschließlich der oben genannten, bestimmen die Strömungsmuster. Grundlage für diese Elemente sind Kräfte, die in Strömungsmustern vorherrschen. Normalerweise waren Übergänge im Strömungsmuster das Ergebnis von Kräften wie Scherung, Trägheit und Grenzflächenspannung. Typischerweise basieren Strömungsmusterkarten auf den Oberflächengeschwindigkeiten der Phasen oder auf dimensionslosen Zahlen55. In dieser Arbeit werden dimensionslose Zahlen zur Veranschaulichung von Strömungsmustern verwendet. Folglich bietet die dimensionslose Analyse bei Untersuchungen von Flüssigkeit-Flüssigkeit-Flüssigkeit-Strömungsmustern eine effiziente Möglichkeit zur Entwicklung allgemeiner Strömungsmusterkarten.

Die experimentelle Untersuchung der Dreiphasenströmung reicht in der Regel nicht aus, um ein umfassendes Verständnis der damit verbundenen Strömungsphänomene zu erlangen. Darüber hinaus ist die Messung von Mikrostrukturen eine anspruchsvolle Technik. Daher hat sich die Computational Fluid Dynamics (CFD) als alternative Methode zur Untersuchung der ternären Strömung in Mikrokanälen entwickelt56. Um einen direkten Vergleich zwischen numerischen und experimentellen Ergebnissen durchführen zu können, muss die Kern-/Schale-Mikrotröpfchengröße mit der der experimentellen Daten übereinstimmen. Dies kann durch die Simulation der im Experiment verwendeten Kern/Schale-Mikrotröpfchenbildungskonfiguration erreicht werden. Eine solche Modellierung erfordert rechenintensive, instationäre Berechnungen.

Die Tröpfchenbildung in Mikrokanälen wurde ausführlich für Zweiphasenströmungen57,58,59 untersucht, für Dreiphasenströmungen jedoch viel weniger unter Verwendung der Phasenfeldsimulationsmethode. Wang et al. untersuchten den koaxialen elektrohydrodynamischen Strahldruck (CE-Jet). Ihre Arbeit schlägt eine neuartige Simulation vor, die auf dem Phasenfeld basiert, einer präzisen Methodik der Fluiddynamik. Die Studie untersucht die Auswirkungen der angelegten Spannung, des Nadel-Substrat-Abstands, der dynamischen Viskosität, der relativen Dielektrizitätskonstante, der Nadelgröße und der Durchflussrate auf die CE-Jet-Morphologien60. In einer anderen Studie passiert eine aufsteigende Luftblase eine geschichtete horizontale Grenzfläche zwischen zwei Newtonschen Flüssigkeiten. Die Grenzfläche zwischen drei nicht mischbaren Flüssigkeiten wurde mithilfe eines ternären Phasenfeldmodells61 modelliert.

Fast alle Studien, die vor dieser Studie stattfanden, stützten sich auf experimentelle Studien und untersuchten eingehend die Auswirkungen zahlreicher Parameter (z. B. der physikalischen Eigenschaften von drei Phasen auf verschiedene Aspekte der Bildung von Kern-/Schale-Mikrotröpfchen). Allerdings führen nur wenige oder keine Arbeiten eine umfassende CFD-Untersuchung der Erzeugung von Kern-/Schale-Mikrotröpfchen durch, einschließlich der verschiedenen auftretenden Regime und der Übergangsbedingungen. Aufgrund der Grenzen einer experimentellen Untersuchung wurde eine dimensionslose Strömungskarte vorgeschlagen, die alle möglichen Regime abdecken kann. Ziel dieser Studie ist es, die Strömungsregime zu entdecken und zu charakterisieren, die Mikrotröpfchen folgen, die über eine Flüssigkeit-Flüssigkeit-Grenzfläche wandern. Zur Bestimmung der Regime werden numerische Simulationen mit dem Phasenfeldmodell durchgeführt. Der Phasenfeldansatz bietet viele Vorteile, die VOF und andere numerische Methoden nicht bieten. Diese Physik kann die Schärfe einer Schnittstelle automatisch beibehalten, ohne die Kontinuität zu unterbrechen, die Struktur einer Schnittstelle während ihrer Entwicklung bewahren und die Notwendigkeit einer Rekonstruktion oder Neuinitialisierung einer Schnittstelle beseitigen. Um die Strömungsregimekarte zu zeichnen und die Übergangskriterien zwischen Regimen zu bestimmen, ist es notwendig, die Regime zu klassifizieren und die relevanten dimensionslosen Zahlen zu bestimmen.

Der Zweck dieser Simulation besteht darin, durch Steuerung der Flussraten ein Kern-Schale-Mikrotröpfchen in der Mitte des Gleichstrom-Mikrokanals zu bilden, der von der kontinuierlichen Phase umgeben ist. In den folgenden Abschnitten werden die maßgeblichen Gleichungen, Simulationsbedingungen, Lösungsgeometrie und Netzunabhängigkeit im Detail vorgestellt.

Ein ternäres Phasenfeldmodell wird verwendet, um die Grenzen zwischen drei nicht mischbaren Flüssigkeitsphasen, den Phasen 1, 2 und 3, zu verfolgen. Der Kern, die Hülle und die umgebende Flüssigkeit werden als Phasen 1, 2 bzw. 3 bezeichnet. Das Konzentrationsmaß jeder Phase wird durch eine Phasenfeldvariable \((\phi\)) dargestellt, die Werte zwischen 0 und 1 annehmen kann. Die Phasenfeldvariable von Phase 1 ist beispielsweise 1, wenn nur diese Phase vorhanden ist beteiligt und 0, wenn keine Phase 1 vorhanden ist. Da die Flüssigkeiten nicht mischbar sind, weist eine Verschiebung der Phasenfeldvariablen auf das Vorhandensein einer Grenzfläche hin. Wenn zwei benachbarte Phasen Phasenfeldvariablen aufweisen, die von ihren Grenzwerten abweichen, wird diese Grenze als Trenngrenzfläche bezeichnet. Für die Phasenfeldvariablen muss für jeden Zeitpunkt zwingend folgende Bedingung erfüllt sein62:

Da davon ausgegangen wird, dass die Dichte jeder Phase konstant bleibt, stellt die Phasenfeldvariable den Volumenanteil jeder Phase dar.

Das verallgemeinerte chemische Potential \({\eta }_{i}\) jeder Phase führt eine neue abhängige Variable in das ternäre Phasenfeld ein und wandelt es von einer partiellen Differentialgleichung (PDE) vierter Ordnung in zwei PDEs zweiter Ordnung um63:

wobei \({\varvec{u}}\) der Fluidgeschwindigkeitsvektor ist.

Der Diffusionskoeffizient \({M}_{o}\), auch Mobilität genannt, definiert die Zeitskala der Diffusion61:

wobei \({M}_{const}=2\times {10}^{-10}{\mathrm{m}}^{2}/\mathrm{s}\). Es muss zwar groß genug sein, um die Grenzflächendicke konstant zu halten, darf aber nicht zu groß sein, da sonst der konvektive Transport unterdrückt wird. In den reinen Phasen ist die Mobilität Null. \(\varepsilon\) kann als charakteristische Größe der Schnittstelle angesehen werden; Dabei handelt es sich um einen Parameter, der die Dicke der Grenzfläche bestimmt und dem gleichen Muster folgt wie die Elemente in Fluid-Fluid-Grenzflächendomänen.

Der Kapillarparameter \({\Sigma }_{i}\) wird im Folgenden für jede Phase definiert61:

Die Oberflächenspannung (\(\mathrm{N}/\mathrm{m}\)) der Grenzfläche zwischen den Phasen i und j wird mit \({\sigma }_{ij}\) bezeichnet. Danach ist der Koeffizient \({\Sigma }_{T}\) wie folgt definiert61:

Um das Modell fertigzustellen, wird die Phasenfeldphysik mit den Navier-Stokes-Gleichungen für laminare Strömung gekoppelt. Die Grenzflächen stehen im Einklang mit den Prinzipien der Massen- und Impulserhaltung64:

Dabei ist \(g\) die Gravitationsbeschleunigung (m/s2) und p der statische Druck (Pa). Dichte und Viskosität des Flüssigkeitsgemisches sind wie folgt definiert61:

Da alle Flüssigkeiten newtonsch und inkompressibel sind, gelten die Dichte und Viskosität jeder reinen Phase als konstant.

Die Oberflächenspannungskraft wird als Körperkraft in die Navier-Stokes-Gleichungen eingeführt, indem die chemischen Potentiale der Phase mit dem Gradienten der entsprechenden Phasenfeldvariablen multipliziert werden61:

Um das Problem zu simulieren, wurden Laminarströmung und Phasenfeldphysik (Dreiphasenströmung) gekoppelt. Mit der Finite-Volumen-Methode lassen sich maßgebliche Gleichungen diskretisieren und numerisch lösen. Durch Zuweisen einer anfänglichen Schätzung zur Phasenfeldvariablen (\(\phi\)) und Lösen von Gl. (2) werden das verallgemeinerte chemische Potenzial, die Mobilitäts- und Kapillarparameter, die physikalischen Eigenschaften der Phase und die Grenzflächenspannungskraft berechnet und als Eingabeparameter in die Navier-Stokes-Gleichung eingeführt. Anschließend wird durch Berechnung des Geschwindigkeits- und Druckfeldes im nächsten Zeitschritt ein neuer Wert von \(\phi\) ermittelt und dieser Vorgang bis zur Konvergenz fortgesetzt.

Bei der dreiphasigen Mikrofluidik-Methode gelangen die Kern-, Schalen- und kontinuierliche Phase im Allgemeinen über drei separate Einlässe in den Mikrokanal. Die Geometrie des Dreiphasenübergangs hat großen Einfluss auf die Tröpfchengröße und hilft bei der Definition der lokalen Strömungsfelder, die die Verformung der Grenzfläche zwischen den drei Phasen zeigen. Hierzu wurde eine Gleichstromgeometrie mit einem Innendurchmesser von 0,6 mm verwendet. Für die Kern- bzw. Schalenphase wurde in der Mitte des Kanals ein kreisförmiger Kanal mit einem Innenradius von 0,2 mm und einem Außenradius von 0,3 mm festgelegt, wie in Abb. 1 zu sehen ist. Es ist zu beachten, dass die Simulation der Der Mikrokanal wurde in zwei Dimensionen (2D) mit axialer Symmetrie erstellt.

Geometrie des Mikrokanals.

Numerische Simulationen wurden traditionell verwendet, um die kleinen räumlichen und zeitlichen Skalen der Strömung aufzulösen, was den Zugriff auf zu viele Details der Strömung ermöglichte, die experimentell unmöglich wären. Bestehende Grundlagenanalysen konzentrierten sich jedoch hauptsächlich auf kreisförmige Kanäle, die mit zweidimensionalen achsensymmetrischen Geometrien modelliert werden können. Diese Option kann verwendet werden, wenn die Geometrie unseres Modells und die Lasten und Einschränkungen, die Sie darauf anwenden möchten, symmetrisch zu einer Achse sind, beispielsweise bei zylindrischen und konischen Strukturen wie Tanks, Flanschen oder bestimmten Klammern. Bei achsensymmetrischen 2D-Modellen handelt es sich um einen Ausschnitt des tatsächlichen 3D-Modells, der zur ursprünglichen 3D-Struktur werden würde, wenn er um die Y-Achse des kartesischen Referenzkoordinatensystems oder die R-Achse des zylindrischen Referenzkoordinatensystems gedreht würde.

In 2D-achsensymmetrischen Modellen:

Die gesamte enthaltene Geometrie muss in der r-z-Ebene des Zylinderkoordinatensystems liegen, das als Referenzkoordinatensystem des Modells ausgewählt wurde.

Die gesamte Geometrie muss sich im z > = 0-Bereich der r-z-Ebene befinden.

In der r-z-Ebene müssen Spannungen und Verformungen angegeben werden.

Symmetrische Form des Kanals und Strömungsmusters.

Erfüllt das gewählte Modell diese Anforderungen, kann ein Ausschnitt des Tragwerkssystems als 2D-achsensymmetrisches Modell dargestellt werden.

Der achsensymmetrische Fluss wurde simuliert, indem mehrere Eingabeparameter angepasst wurden, um den Volumenanteil der Phasen zu berechnen. Die Genauigkeit der Simulation beträgt 97,1 %, da zwischen dem aus der Simulation abgeleiteten Durchmesser des Kern-/Schale-Mikrotröpfchens und den experimentellen Ergebnissen ein Unterschied von 2,9 % besteht. Obwohl achsensymmetrische Modelle selten sind, können sie eine nützliche Alternative zur zeitaufwändigen 3D-Modellierung sein. Es ist zu beachten, dass diese Technik nur dann zu genauen Ergebnissen führen kann, wenn ihre Annahmen erfüllt sind. Bei dieser Untersuchung wurde durch den Vergleich der achsensymmetrischen Simulation mit der 3D-Modellierung festgestellt, dass die achsensymmetrische Technik zehnmal schneller war als die Computermodellierung. Achsensymmetrische Modelle können dazu beitragen, den Prozess der Ermittlung der richtigen Gitterauflösung für 3D-Modelle und der Schätzung von Grundwasserleiterparametern aus Feldexperimenten zu beschleunigen.

Wie in Abb. 1 zu sehen ist, verfügt der Mikrokanal über drei Einlässe: einen für die Kernphase, einen für die Hüllenphase und einen für die kontinuierliche Phase. Für alle diese Einlässe wird die Eintrittsgeschwindigkeitsbedingung gewählt. Der Druckausgang ist eine Randbedingung am Ausgang des Mikrokanals. Für die Mikrokanal-Außenwände und die Kern/Schale-Wände wird ein benetzter Wandzustand mit einem Kontaktwinkel von 135 Grad verwendet. Die innere Grenzfläche ist die Randbedingung auf der Ausgangsseite der Kern/Schale-Phase. Tabelle 2 enthält eine Zusammenfassung der Randbedingungen des Gleichstromgeräts und der zugehörigen Werte.

Die entworfene und extrahierte Geometrie wurde nach der Netzgenerierung dem CFD-Simulator zugeführt. Für die Kern-, Mantel- und Umgebungsphase wurden Einlassgeschwindigkeiten festgelegt. Die Gleichungen, die auf einer Finite-Elemente-Diskretisierung und einer Rückwärtsdifferenzierungsformel (BDF) für das Zeitschrittschema basierten, wurden mit dem zeitabhängigen multifrontalen Massively Parallel Sparse Direct Solver (MUMPS) gelöst. Die Finite-Elemente-Methode (FEM) bietet eine gute Flexibilität und Genauigkeit für zeitabhängige Simulationen und erleichtert gleichzeitig die Modellierung komplizierter geometrischer und asymmetrischer Formen. Die Gesamtrechenzeit auf einem AMD Quad Core 64-Bit 3,1 GHz Prozessor betrug rund 420 Minuten.

Wie bereits erwähnt, basierte die Problemlösungsmethode auf der Inkompressibilität von Flüssigkeiten und instationären Bedingungen. Aufgrund der niedrigen Reynolds-Zahl (Re) wird in den Simulationen als Strömungsmodell die laminare Strömung gewählt. Die Oberflächenspannung zwischen jeweils zwei Phasen wurde als konstant angesehen. Mithilfe von Mischungsregeln werden dann die physikalischen Eigenschaften der Phase ermittelt und als Eingabeparameter in die Simulation eingeführt. Zur Modellierung dreiphasiger Strömungen wurde die Phasenfeldmethode gewählt. Der betrachtete Zeitschritt beträgt 10–4 s und die Simulationen wurden in 1000 Zeitschritten durchgeführt.

Die Maschenweite hat einen direkten Einfluss auf die Simulationsergebnisse. Um die Bildung eines Kern-Schale-Mikrotröpfchens zu erfassen, wurde ein sehr feines Netz für die Dreiphasen-Kollisionsstelle in Betracht gezogen. In den übrigen Mikrokanaldomänen können normale Gitter verwendet werden, um die Rechenzeit zu optimieren und zu minimieren. Nach Berücksichtigung der Tröpfchenbewegung, der Formentwicklung im Laufe der Zeit und der geometrischen Komplexität der Wechselwirkung der Mikrotröpfchen mit der Flüssigkeit-Flüssigkeit-Grenzfläche wurde zur Diskretisierung ein nichtstrukturiertes Netz mit dreieckigen Elementen verwendet.

Wie aus Tabelle 3 hervorgeht, wurde der Rechenbereich unter Verwendung von 349.763 dreieckigen Netzelementen diskretisiert. Die Unabhängigkeit der Lösung von der Netzgröße wurde durch Berechnungen an einem Netz mit 1.430.567 Elementen überprüft. Im gesamten Bereich wurde festgestellt, dass die Unterschiede zwischen den Lösungen für die beiden oben genannten Netze weniger als 2 % betragen. Daher kann der Bericht zur Maschendichte gemäß Tabelle 3 angepasst werden.

Wie in Tabelle 3 gezeigt, dauert es bei 349.763 Maschen 31 Stunden, um das Problem mit einem Zeitschritt von ungefähr 10–4 s zu lösen. Für diese Anzahl an Maschen ist das Problem nahezu optimiert und es besteht keine Notwendigkeit, Maschen hinzuzufügen, um das Problem genauer zu lösen. Gemäß Tabelle 3 verliert der Fehlerprozentsatz des Problems mit 349.763 Maschen fast seinen inkrementellen Trend und wird zuverlässig. Daher kann diese Anzahl an Netzen als das beste Netz zur Simulation des Problems ausgewählt werden.

Die Grenzflächenspannung hat einen erheblichen Einfluss auf die Morphologie von Mikrotröpfchen. Abbildung 2 zeigt ein Modellschema eines Kern/Schale-Tröpfchens, das aus zwei inkompatiblen Phasen A und B besteht. Phase A und die Grenzflächenspannung der kontinuierlichen Phase werden durch \({\sigma }_{A}\) und Phase B dargestellt und die Grenzflächenspannung der kontinuierlichen Phase wird durch \({\sigma }_{B}\) angegeben. Die drei entlang der Grenzfläche wirkenden Grenzflächenkräfte stehen im Gleichgewicht, wobei \({\sigma }_{AB}\) die Grenzflächenspannung zwischen Phase A und Phase B und \({\theta }_{A}\) die Grenzflächenspannung ist Winkel zwischen \({\sigma }_{A}\) und \({\sigma }_{AB}\), und \({\theta }_{B}\) ist der Winkel zwischen \({\sigma }_{B}\) und \({\sigma }_{AB}\). In Abb. 2 sind drei primäre Morphologien dargestellt:

Nicht einhüllende Tröpfchen der Phase A werden von Tröpfchen der Phase B getrennt gehalten, wenn \({\sigma }_{A}\), \({\sigma }_{B}\) und \({\sigma }_ {AB}\) erfüllen Formel (12), wie in Abb. 2a dargestellt.

Vollständige Umhüllung Das Tröpfchen der Phase A umhüllt das Tröpfchen der Phase B vollständig und erzeugt ein Tröpfchen mit der B@A-Kern-Schale-Struktur, wie in Abb. 2c zu sehen, wenn \({\sigma }_{A}\), \({ \sigma }_{B}\) und \({\sigma }_{AB}\) erfüllen die Formel (13).

Das Tröpfchen der Phase B umhüllt das Tröpfchen der Phase A vollständig und erzeugt ein Tröpfchen mit der Kern-Schale-Struktur A@B, wie in Abb. 2d dargestellt, wenn \({\sigma }_{A}\), \({\sigma }_{B}\) und \({\sigma }_{AB}\) erfüllen die Formel (14).

Teilweise Verschlingung Abb. 2b zeigt eine Janus-Struktur, die aus Tröpfchen der Phase A und Tröpfchen der Phase B gebildet wird, wenn die Formeln (12), (13) und (14) für \({\sigma }_{A}\), \ ({\sigma }_{B}\) und \({\sigma }_{AB}\) nicht erfüllt sind, teilen sich die Tröpfchen von Phase A und Phase B eine Grenzfläche und beide Phasen sind in der kontinuierlichen Phase sichtbar .

Der Durchgang von Kern-/Schale-Mikrotröpfchen durch eine kontinuierliche Phase und die Abhängigkeit physikalischer Eigenschaften, einschließlich der Oberflächenspannung, können mithilfe einer großen Anzahl dimensionsloser Gruppen quantifiziert werden. Die Reynolds-Zahl (\(Re\)), die Weber-Zahl (\(We\)) und die Kapillarzahl (\(Ca\)) sind drei der bekanntesten Beispiele. \(We\), das die Fähigkeit des Tröpfchens definiert, den Grenzflächenwiderstand zu überwinden, und \(Ca\), das das Gleichgewicht zwischen lokalen Scherspannungen und Kapillardruck darstellt, werden verwendet, um die verschiedenen Zustände zu untersuchen, die während eines Mikro- Tröpfchendurchgang und hat einen erheblichen Einfluss auf den Übergang zwischen einzelnen Strömungsregimen.

Der Kontaktzustand und die Auswirkung der Grenzflächenspannung des Kern/Hülle-Tröpfchens.

Entsprechend den Schlüsselpunkten in mikrofluidischen Geräten wie Tröpfchenbildung, Transport, Sortierung53 und Leistung wurden in Mikrokanälen mehrere häufige Flüssigkeit-Flüssigkeit-Flüssigkeit-Strömungsmuster beobachtet (z. B. Tropfen, Strahlen usw.). Diese Strömungsmuster hängen von der Mikrokanalgeometrie, der Mikrokanalgröße, den Einlassverbindungen, der Benetzbarkeit des Mikrokanals und den Flüssigkeitseigenschaften ab. Wie bereits erwähnt, wurde die Bildung unterschiedlicher Muster der Kern-/Schale-Mikrotröpfchenströmung im Mikrokanal durch die Konkurrenz zwischen der viskosen Kraft und der Grenzflächenspannungskraft gesteuert. Daher wurden zwei Phasen (Hüllen- und kontinuierliche Phasen), die eine wichtige Rolle bei der Tröpfchenbildung spielen, verwendet, um ein Modell zu erstellen, das vorhersagen konnte, wie Strömungsmuster von den Geschwindigkeiten und Eigenschaften der Flüssigkeit abhängen.

Wie bereits erwähnt, wird der Wettbewerb zwischen Trägheit und Kapillardruck mithilfe der Weber-Zahl49 modelliert:

Dabei ist \(\rho\) die Phasendichte, \(u\) die Mikrotröpfchengeschwindigkeit, \(\sigma\) die Grenzflächenspannung zwischen den Phasen und \(d\) der äquivalente Durchmesser des Mikrotröpfchens. Die \(We\)-Zahl spiegelt wider, wie wichtig die kinetische Energie des Kern/Hülle-Mikrotröpfchens im Vergleich zum Verformungswiderstand der Grenzfläche ist. Daher berücksichtigt diese Zahl die Eigenschaften sowohl der Kern- als auch der Hüllenflüssigkeit. \(We\) definiert die Grenzflächenspannung als Maß für den Widerstand einer Grenzfläche gegenüber der Tröpfcheneinwirkung. Abhängig vom Durchmesserbereich des Mikrotröpfchens und den entsprechenden Geschwindigkeitsänderungen beträgt die \(Re\)-Zahl des Tröpfchens, definiert als \(Re=\rho ud/\mu\) 49, etwa 50–250. Während einige der Variablen konstant gehalten werden, werden die relativen Variablen variiert, um die genannten Zahlen innerhalb der Standardgrenzen zu variieren. Diese Werte umfassen neben dem Kern-/Mantel-Tropfendurchmesser auch die Materialeigenschaften von drei Phasen. Der Bereich der in dieser Untersuchung verwendeten relevanten Variablen ist in Tabelle 4 dargestellt.

In diesem Abschnitt werden zunächst die Tröpfchenentwicklung und -validierung im Co-Flow-Mikrokanal untersucht. Im folgenden Schritt werden die CFD-Ergebnisse der Kern/Schale-Tropfenbildung in der angegebenen Konfiguration untersucht und die Strömungsmuster der Tropfenbildung diskutiert. Abschließend wird ein phänomenologisches Modell zur Schätzung der Schalendicke vorgeschlagen.

Die numerischen Ergebnisse wurden mithilfe experimenteller Daten von Li et al.27 validiert, um ihre Genauigkeit sicherzustellen. Sie experimentierten mit der Bildung von Dextran/Silica@Poly(ethylenglykol)diacrylat/Silica-Mikrotröpfchen durch den Sojaölfettsäuremethylester als kontinuierliche Phase. Aufgrund der Phasentrennung von wässrigen PEGDA- und DEX-Lösungen kann das neu entwickelte Mikrokanalgerät problemlos DEX@PEGDA-Kern-Schale-Mikrotröpfchen herstellen. Zur Charakterisierung der Grenzflächenspannung zwischen den Phasen Kern/Hülle, Kern/kontinuierlich und Hülle/kontinuierlich werden verschiedene drei konstante Zahlen verwendet. Unter Verwendung der jeweiligen Materialeigenschaften und ähnlicher Bedingungen, wie in Tabelle 4 angegeben, wurde eine numerische Simulation durchgeführt. Abbildung 3 vergleicht die experimentellen Bildsequenzen mit den numerischen Simulationen der Volumenanteilskontur.

Vergleich des Experiments27 und der numerischen Simulation zur Bildung von Kern/Hülle-Mikrotröpfchen bei verschiedenen Flussratenverhältnissen von \({u}_{shell}:{u}_{core}\), (a) 1:1, (b) 2:1, (c) 3:1; Der Maßstabsbalken betrug 250 µm.

Die in Abb. 3 dargestellten experimentellen Ergebnisse zeigen, dass DEX/Silica@PEGDA/Silica-Kern-Schale-Mikrotröpfchen mit der gleichen Größe von etwa 300 µm bei unterschiedlichen VPEGDA:VDEX-Durchflussverhältnissen erfolgreich hergestellt wurden. Mikrotröpfchen einheitlicher Größe wurden durch eine konstante Gesamtflussrate der wässrigen Phase und der Ölphase (kontinuierliche Phase) erzeugt. Allerdings führen die Strömungsverhältnisse von DEX/Silica und PEGDA/Silica dazu, dass die Kerngröße und die Schalendicke variieren. Die Schalendicke von PEGDA war minimal, wenn das Verhältnis der Flussraten von VPEGDA zu VDEX 1:1 betrug. Abbildung 3b und c veranschaulichen, dass mit steigendem VPEGDA:VDEX-Verhältnis der DEX/Silica-Kern abnimmt, während die PEGDA/Silica-Hülle zunimmt. Wenn die Flussratenverhältnisse von VPEGDA:VDEX 1:1, 2:1 bzw. 3:1 betrugen, betrug das Verhältnis von Schalendicke zu Mikrotröpfchendurchmesser 1:30, 1:7 bzw. 1:5. Die Ergebnisse zeigen, dass Kern-Schale-Mikrotröpfchen aus DEX/Silica@PEGDA/Silica leicht in der Mikrokanalvorrichtung gebildet werden können, wenn verschiedene Kerndurchmesser und Schalendicken verwendet werden.

Wie in Abb. 3 dargestellt, reproduziert die numerische Simulation das beobachtete Konzept qualitativ gut. Beispielsweise zeigen sowohl experimentelle als auch numerische Bilder die Keimbildung und das Wachstum von Kern-/Schale-Tröpfchen, die Ablösung von Kern-/Schale-Tröpfchen und die Freisetzung der Kern-/Schale-Tröpfchenkette. Die Vorhersagen der Kern-/Schale-Tröpfchengröße wurden zur quantitativen Validierung mit experimentellen Daten verglichen, die über dieselben Zeitintervalle erhalten wurden. Abbildung 3 zeigt eine enge Übereinstimmung zwischen der numerischen Simulation und der experimentellen Beobachtung. Darüber hinaus wurde die Größe des Kern/Schale-Tröpfchens nach der Ablösung bestimmt und mit experimentellen Daten bei verschiedenen Strömungsverhältnissen von \({u}_{shell}:{u}_{core}\) verglichen. Die geschätzte Größe des Tröpfchens betrug zu diesem Zeitpunkt \(309\, \upmu \mathrm{m}\), während der experimentell gemessene Wert \(300\, \upmu \mathrm{m}\) betrug, was auf 2,9 % hinweist. relativer Fehler. Es ist zu beachten, dass das Verhältnis der Strömungsraten von Kern zu Hülle sowohl die Kerngröße als auch die Hüllendicke bestimmt. Bei einem Strömungsgeschwindigkeitsverhältnis von \({u}_{Hülle}:{u}_{Kern}=1:1\) war die Hülle übermäßig dünn (Abb. 3a). Wie in Abb. 3b, c zu sehen ist, wird die Schalenphase mit zunehmendem \({u}_{Schale}:{u}_{Kern}\)-Verhältnis dicker und die Kernphase schrumpft. Basierend auf diesen Ergebnissen scheint es, dass die Bildung von Kern/Hülle-Mikrotröpfchen mit einem breiten Spektrum an Kerngrößen und Hüllendicken in einem Mikrokanalgerät relativ einfach ist.

Im Allgemeinen sind die Bildung und Bewegung eines Kern/Schale-Tröpfchens in einem mikrofluidischen Medium dreidimensional. Folglich wurden die Fehler durch die Annahme einer Achsensymmetrie in zwei Dimensionen verursacht. Darüber hinaus können Fehler bei der Bewertung der Eigenschaften der Flüssigkeiten, insbesondere der Grenzflächenspannung zwischen drei Phasen (die einen erheblichen Einfluss auf das Strömungsmuster hat), vom gemessenen Parameter vom tatsächlichen Parameter abweichen. Aufgrund dieser Ungenauigkeiten wurden einige Inkonsistenzen bei der Tropfenform und der Grenzflächenverformung beobachtet, aber im Allgemeinen stimmten das numerische Modell und die experimentellen Beobachtungen gut überein und die Kern-/Schale-Tropfengröße und das Strömungsmuster wurden mit hoher Genauigkeit vorhergesagt. Für die Zwecke dieser Untersuchung haben solche Ungenauigkeiten und Abweichungen jedoch keinen nennenswerten Einfluss auf die Strömungsmuster. Daher wurde die numerische Simulation verifiziert und verwendet, um die Strömungsmuster der Kern-/Schale-Tröpfchenbildung in einem Mikrofluidikmedium durch eine kontinuierliche Phase zu analysieren.

Wie in der Literaturübersicht erwähnt, wurden die Simulation von Zweiphasenströmungen, die Tröpfchenbildung und die Darstellung von Zweiphasenströmungskarten mithilfe von Mikrofluidikgeräten umfassend untersucht. Im Bereich der Dreiphasenströmungssimulation und der Kern/Schale-Mikrotröpfchenbildung wurden jedoch nur wenige Studien durchgeführt. Bisher wurde keine Flusskarte vorgelegt, die drei Phasen berücksichtigt. Ziel dieser Forschung ist es, eine vollständige Flusskarte zu erstellen, die erstmals alle unterschiedlichen Muster unter Verwendung dimensionsloser Zahlen berücksichtigt.

Die Stabilität der Strömung im Mikrokanal hängt linear vom Flussratenverhältnis der Phasen, der Kapillarzahl der kontinuierlichen Phase und der Mikrotröpfchendynamik ab. Eine höhere Strömungsgeschwindigkeit in der kontinuierlichen Phase führt zunächst zu einem höheren Geschwindigkeitsgradienten und einem höheren Druck an der Grenzfläche, was auf eine größere viskose Scherkraft hinweist und somit die Kern-/Fadenverlängerung und die Ausdünnung des Halses fördert, was letztendlich zum Zerfall der dispergierten Substanz führt Kern oder Faden in kürzere Ströme aufteilen. Zweitens zeigt eine höhere Strömungsgeschwindigkeit der Schalenphasen eine stärkere Trägheit, da die Schalenphase kontinuierlich von einer Pumpe gefördert wird. Folglich bietet die erhöhte Trägheit der Schalenphase einen größeren Widerstand gegen die durch die kontinuierliche Phase induzierten Dehnungs- und Verdünnungsprozesse, was das Aufbrechen verzögert und zu längeren Strömungen führt.

Wenn sich ein Kern/Hülle-Tröpfchen von einer Mikrokanalspitze löst, können verschiedene Parameter wie die physikalischen Eigenschaften des Fluids und die Tröpfchengröße den Durchgang des Tröpfchens durch die kontinuierliche Phase beeinflussen. Abhängig von den relativen Werten der wirksamen Parameter können einige Strömungsmuster während des Strömungsübergangs im stromabwärtigen Mikrokanal auftreten. Durch Variation der effektiven Parameter können fünf Hauptströmungsmuster beobachtet werden: Kern-/Schale-Tropfen, Kern-/Schale-Strahlung, Kern-/Schale-Schwallströmung, Röhrenströmung und parallele Strömungen. Jedes der Strömungsmuster wird in den folgenden Abschnitten separat untersucht.

Viskose Kräfte, die die Grenzfläche zum Bruch ziehen, dominieren gegenüber Grenzflächenspannungseffekten, die das sich bildende Tröpfchen im Tropfmodus gegen Bruch stabilisieren, wenn die Kapillarzahl der kontinuierlichen Phase zunimmt. Der Aufschluss erfolgt direkt an der Manteldüse im Mikrokanal im Tropfmodus. Aufgrund der hohen viskosen Scherkraft, die dazu führt, dass die Hüllenphasenflüssigkeit aufbricht, bevor das austretende Tröpfchen die Mikrokanäle verstopft, behält das Tröpfchen seine Kugelform mit einer Größe unter dem Kanaldurchmesser bei. Bei konstanter viskoser Spannung bilden sich gleichmäßige Tröpfchen. Das Tropfregime bietet mehrere Vorteile, darunter eine einfache Kontrolle und eine bemerkenswerte Reproduzierbarkeit.

Der Schlüssel zur Erzeugung einer Tröpfchen- oder Schwallströmung liegt in der Dispergierung einer Phase (der Schalenphase) in der anderen Phase (kontinuierliche Phase), um geeignete Tröpfchen oder Schwallströmungen zu bilden. Tatsächlich sind die Mechanismen der Tröpfchen- und Kugelerzeugung ziemlich ähnlich. Tröpfchen haben, wie in Abb. 4 dargestellt, einen Durchmesser, der kleiner als die Tiefe oder Breite des Mikrokanals ist, und unterliegen daher keiner Verformung, während Tropfen, die größer als diese Abmessungen sind, eine Verformung erfahren müssen, um in den Mikrokanal zu passen dargestellt in Abb. 5. Der Übergang von einem Tropfregime zu einer Schwallströmung wird typischerweise durch Erhöhen des Schalenphasenflusses und Verringern des kontinuierlichen Phasenflusses erreicht. Während einer Schwallströmung wird die Grenzflächenfläche zwischen den Phasen aufgrund des Vorhandenseins einer dünnen Schicht der kontinuierlichen Phase zwischen der Wand und jedem verformten Schwall erheblich vergrößert. Darüber hinaus bildet sich in der oberen Hälfte des Pfropfens eine Wirbelströmung und in der unteren Hälfte eine Antiwirbelströmung aufgrund der Scherkraft zwischen dem dünnen Film und dem Pfropfen. Parallel dazu induziert die Scherkraft zwischen der Wand und der kontinuierlichen Phase neben dem Pfropfen zwei interne rezirkulierende Wirbelströmungen mit entgegengesetzten Rezirkulationsrichtungen. Diese internen Wirbelströme sind völlig chaotisch. Wie in den Abb. dargestellt. Wie aus den 4 und 5 hervorgeht, nimmt die Dicke der Hülle zu, indem das Geschwindigkeitsverhältnis der Hüllenphase zur Kernphase bei einer konstanten Geschwindigkeit des Trägerphasenfluids erhöht wird.

Tropfregime im Co-Flow-Mikrokanal für Kern/Schale-Mikrotröpfchen; Geschwindigkeit und Schalendicke von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase: (a) 0,00088 m/s, 0,002126 m/s, 0,00655 m/s und 15,79 µm, (b) 0,00088 m/s, 0,003827 m/s, 0,00655 m/s und 31,16 µm, (c) 0,00088 m/s, 0,004678 m/s, 0,00655 m/s und 47,37 µm, (d) 0,00088 m/s, 0,005954 m/s, 0,00655 m/s und 62,34 µm.

Slug-Regime im Co-Flow-Mikrokanal für Kern/Schale-Mikrotröpfchen; Geschwindigkeit und Schalendicke von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase: (a) 0,000288 m/s, 0,000546 m/s, 0,0035 m/s und 17,65 µm, (b) 0,000288 m/s, 0,000682 m/s, 0,0035 m/s und 34,78 µm, (c) 0,000288 m/s, 0,000773 m/s, 0,0035 m/s und 52,94 µm, (d) 0,000288 m/s, 0,00091 m/s, 0,0035 m/s und 89,55 µm.

Eine Erhöhung der Strömungsgeschwindigkeit der kontinuierlichen Flüssigkeit oder der Hüllenflüssigkeit führt zu einem Übergang vom Tropfen zum Strahl, bei dem ein langer Flüssigkeitsstrahl aus dem Hüllenphasenkanal austritt, bevor er in Tröpfchen zerfällt. Das Strahlregime ist gekennzeichnet durch einen Strom (Strahl) der inneren Flüssigkeit, der sich in den Auslasskanal erstreckt, durch Tröpfchen, die weiter stromabwärts abgeschnürt werden, und durch die Spitze der inneren Phase, die nach dem Aufbrechen im Auslasskanal verbleibt. Beim Strahlregime kann es häufiger zu Tröpfchenbildung kommen (1–2 Größenordnungen) als beim Tropfregime. Abbildung 6 zeigt das Strahlregime bei unterschiedlichen Geschwindigkeiten der drei Kern/Hülle/Träger-Phasen.

Strahlregime im Gleichstrom-Mikrokanal für Kern/Schale-Mikrotröpfchen; Geschwindigkeit und Schalendicke von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase: (a) 0,00729 m/s, 0,0165 m/s, 0,0455 m/s und 15,58 µm, (b) 0,00729 m/s, 0,021 m/s, 0,0455 m/s und 31,17 µm, (c) 0,00729 m/s, 0,03 m/s, 0,0455 m/s und 38,46 µm, (d) 0,00729 m/s, 0,0375 m/s, 0,0455 m/s und 54,55 µm.

Beim Strahlregime bilden sich bei Einwirkung von Kapillarstörungen mehr polydisperse Tröpfchen als beim Tropfregime. Wenn die kombinierten viskosen Kräfte der kontinuierlichen Flüssigkeit und der Trägheit der Hüllenflüssigkeit höher sind als die Grenzflächenspannungskräfte, kommt es bei den mitströmenden Flüssigkeitsströmen zum Ausstoßen. Gemäß dem Kraftgleichgewichtsargument können Jets in Gleichstromgeometrien entweder als sich verengende Jets oder als expandierende Jets klassifiziert werden.

Innerhalb der Grenzen des Rohrsystems fließt die Kernphase kontinuierlich im zentralen Bereich des Kanals, während die Schalenphase innerhalb des durch den zentralen Bereich der Kernphase gebildeten Ringraums fließt und die kontinuierliche Phase auch in dem durch das Schalenphasenzentrum gebildeten Ringraum fließt und die Kanalwände. Bei relativ hohen Strömungsgeschwindigkeiten der Schalenphase sind entlang der Grenzfläche kleine Grenzflächenwellen und Wellen zu erkennen. Innerhalb des Sichtbereichs gibt es jedoch keine Unterscheidung entlang des Flüssigkeitsfadens. In den meisten Fällen kann die Kontinuität des Fadens über eine beträchtliche Distanz aufrechterhalten werden.

Ein viskoser Kern, der den Großteil des Hauptquerschnitts des Mikrokanals stromabwärts von der Verbindungsstelle darstellt, entspricht dem Schlauchsystem. Das Schlauchregime erfolgt normalerweise bei niedrigen Durchflussraten der kontinuierlichen Phase. In diesem Regime fließen drei Phasen in der Nähe zueinander, mit der Ausnahme, dass die hohe Geschwindigkeit der Phasen das Brechen der Kern-/Schale-Phase und die Bildung von Kern-/Schale-Tröpfchen verhindert. Eine Erhöhung der Geschwindigkeit der Schalenphase, wie im Tropfregime, führt auch zu einer Zunahme der Schalendicke, wie in Abb. 7 dargestellt.

Schlauchregime im Co-Flow-Mikrokanal für Kern/Schale-Mikrotröpfchen; Geschwindigkeit und Schalendicke von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase: (a) 0,084 m/s, 0,1076 m/s, 0,0633 m/s und 18,18 µm, (b) 0,084 m/s, 0,1329 m/s, 0,0633 m/s und 27,27 µm, (c) 0,084 m/s, 0,1646 m/s, 0,0633 m/s und 63,63 µm, (d) 0,084 m/s, 0,1899 m/s, 0,0633 m/s und 76,12 µm.

Die laminare Strömung im Gleichstrom-Mikrokanal wird in der Literatur auch als Parallelströmung bezeichnet. Laminare Strömung entsteht, wenn drei nicht mischbare Flüssigkeiten kontinuierlich und parallel zueinander fließen, ohne sich zu verteilen. Der Kern/Schale-Phasentransfer erfolgt durch molekulare Diffusion zwischen den Phasen und es entsteht eine gleichmäßige, kontinuierliche und stabile Grenzfläche zwischen den drei nicht mischbaren Flüssigkeitslamellen. Die Einlassstruktur und die Grenzflächenstabilität sind die beiden wichtigsten Faktoren für die Erzeugung einer laminaren Strömung. Wichtige Faktoren, die die Stabilität der Grenzfläche beeinflussen, sind hohe Phasenflussraten, physikalische Eigenschaften, Oberflächenmodifikation, Führungsstruktur, intermittierende Trennwand, mikroporöse Membran und Tensid.

Der Unterschied im Wert des Kontaktwinkels zwischen diesem Regime und den vorherigen Regimen ist erheblich. Wenn der Kontaktwinkel zwischen den drei Phasen leicht verringert wird, lagert sich zuerst die Kernphase an der Wand an, dann lagert sich die Schalenphase an der Kernphase an, und die Trägerphasenflüssigkeit lagert sich an der Schalenphase an und fließt mit ihr mit. Daher könnte diese Regelung als von den früheren Regelungen verschieden angesehen werden. Allerdings wurde in dieser Studie versucht, alle fünf Regime gleichzeitig zu untersuchen. In diesem Bereich führt eine Erhöhung der Geschwindigkeit der Schalenphase zu einer Zunahme der Dicke der Schalenphase (Abb. 8).

Laminares/paralleles Regime im Gleichstrom-Mikrokanal für Kern/Hülle-Mikrotröpfchen; Geschwindigkeit und Schalendicke von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase: (a) 0,0201 m/s, 0,04178 m/s, 0,0882 m/s und 42,86 µm, (b) 0,0201 m/s, 0,05849 m/s, 0,0882 m/s und 56,67 µm, (c) 0,0201 m/s, 0,06684 m/s, 0,0882 m/s und 85,71 µm, (d) 0,0201 m/s, 0,08356 m/s, 0,0882 m/s und 119 µm.

\({We}_{shell}\) und \({Ca}_{c}\) wurden verwendet, um unterschiedliche Strömungsregime über einen weiten Bereich physikalischer Parameter hinweg zu identifizieren, wie oben erläutert. Die Strömungskarte zeigt fünf verschiedene Regime: Kern-/Schale-Tropfen, Schwallströmung, Strahlströmung, Röhrenströmung und laminare/parallele Strömung basierend auf den Werten \({We}_{shell}\) und \({Ca}_{c}\). . Bei niedrigen \({We}_{Schale}\)-Zahlen und niedrigen \({Ca}_{c}\)-Zahlen kann Schwallströmung beobachtet werden, wie in Abb. 9 dargestellt. Ein niedriges \({We}_ Die Zahl {shell}\) zeigt entweder eine niedrige kinetische Energie der Mikrotröpfchen oder eine hohe Grenzflächenspannung an. Daher ist das Tröpfchen nicht in der Lage, von einer kontinuierlichen Phase umgeben zu sein. Der kleine Tropfendurchmesser, die geringe Dichte und die hohe Viskosität der Schalenphase tragen alle zur langsamen Geschwindigkeit des Tropfens bei, die für eine niedrige kinetische Energie erforderlich ist. Da der Durchmesser des Kern/Schale-Mikrotröpfchens in der vereinfachten \({We}_{Schale}\)-Beziehung eine Potenz von 4 ist, übt er die größte Kontrolle über die \({We}_{Schale}\)-Zahl aus. Wenn die \({Ca}_{c}\)-Zahl hoch ist, dann ist entweder die Oberflächenspannung niedrig oder die Viskosität und Geschwindigkeit der kontinuierlichen Phase sind hoch. Beispielsweise kann sich die Schalenphase nicht als Tröpfchen bilden, wenn die Viskosität der kontinuierlichen Phase hoch ist.

Dimensionslose Karte des Strömungsregimes mit Übergangskriterien für die Bildung von Kern-/Schale-Mikrotröpfchen im Gleichstrom-Mikrokanal.

Bei großen \({We}_{shell}\)-Zahlen und großen \({Ca}_{c}\)-Zahlen wird ein Strömungsregime erzeugt, das als Schlauchströmung bekannt ist. Für eine gegebene \({We}_{shell}\)-Zahl ist die kinetische Energie des Tröpfchens hoch genug, um einen Teil der kontinuierlichen Phase anzuziehen und aufrechtzuerhalten. Wie bereits erwähnt, spielt der Mikrotröpfchendurchmesser eine erhebliche Rolle, und größere Tröpfchen haben eine größere \({We}_{shell}\)-Zahl. Daher ist bei einem beträchtlichen Strom der Mantelphase die Wahrscheinlichkeit eines Schlauchsystems hoch. Allerdings ist ein weiterer Parameter, die \({Ca}_{c}\)-Zahl, entscheidend für die Bestimmung des Regimes. Für den Tubing-Bereich ist nicht nur eine hohe \({We}_{shell}\)-Zahl erforderlich, sondern auch eine hohe \({Ca}_{c}\)-Zahl.

Wenn der Geschwindigkeitsunterschied zwischen den drei Phasen unbedeutend ist und die Geschwindigkeit der kontinuierlichen Phase etwas höher ist als die der anderen Phasen, tritt das laminare/parallele Strömungsregime auf, wenn die drei Phasen im stromabwärts gelegenen Mikrokanal nebeneinander platziert werden. Infolgedessen liegen bei laminarer/paralleler Strömung die Kapillar- und Weber-Zahlen in der gleichen Reihenfolge. Im Tropfströmungsbereich ist die Geschwindigkeit der Schalenphase niedrig und die Geschwindigkeit der kontinuierlichen Phase hoch, und die Trägheit der kontinuierlichen Phase bewirkt die Abtrennung der Schalenphase, die in Form von Tröpfchen stromabwärts fließt der Kanal. Dieses Regime tritt bei mittleren Kapillaren und niedrigen Weber-Zahlen auf. Wenn nun die Geschwindigkeit der kontinuierlichen Phase so hoch ist, dass die gebildeten Tröpfchen im Dreiphasen-Mischbereich zusammenkleben und sich eine Strahllänge ausbildet, geht das Strömungsregime in einen Strahl über, der höhere Kapillarzahlen aufweist als das Tropfregime.

Nur die \({We}_{Shell}\)-Zahl ist für niedrige \({Ca}_{c}\)-Werte (\({Ca}_{c}<0,28\)) wesentlich, wie in Abb . 9. Wenn \({We}_{shell}\le 0.00294-0.00823{Ca}_{c}\), ist das Schwallströmungsmuster zu sehen, und wenn \(0.00294-0.00823{Ca}_{c}\ le {We}_{shell}\le 0.20144-0.5576{Ca}_{c}\), wird das tropfende Strömungsmuster beobachtet. Für mittlere \({Ca}_{c}\)-Zahlen (\(0,28<{Ca}_{c}<0,97\)) wird das Jetting-Flow-Regime beobachtet, wenn \({We}_{shell}\le 4,548{Ca}_{c}-1,022\). Die kinetische Energie des Mikrotröpfchens nimmt mit zunehmender \({We}_{Shell}\)-Zahl zu. Darüber hinaus ist für recht große \({We}_{Shell}\)-Zahlen die \({Ca}_{c}\)-Zahl der einzige wichtige Parameter. Das laminare/parallele Strömungsregime wird bestimmt, wenn \({Ca}_{c}>0,97\) und \(0,634-0,0915{Ca}_{c}\le {We}_{shell}\le 4,548{Ca} _{c}-1,022\). Wenn \({We}_{shell}\) hoch ist (\({We}_{shell}\ge 4.548{Ca}_{c}-1.022\)), durch Erhöhen von \({Ca}_{c }\) Werte (\({Ca}_{c}>0,71\)), ist das Schlauchströmungsregime zu sehen. Es ist zu beachten, dass bei moderaten Werten von \({We}_{shell}\) und \({Ca}_{c}\) die Bestimmung des Strömungsregimes linear mit beiden dimensionslosen Zahlen zusammenhängt.

Wie in Abb. 9 zu sehen ist, treten für die Kern/Schale-Mikrotröpfchenbildung im Mikrokanal fünf verschiedene Strömungsmuster auf. Zwischen diesen Mustern gibt es jedoch aus den folgenden zwei Gründen leere Zonen:

Um alle unterschiedlichen Strömungsmuster umfassend zu untersuchen, wird die dimensionslose Weberzahl der Schalenphase über einen großen Bereich variiert. Folglich vergrößert sich der leere Bereich zwischen den Mustern. Ähnlich wie bei früheren Studien für Zweiphasensysteme untersuchten die meisten von ihnen zwei Muster von Parallel- und Schlauchströmungen oder zwei Muster von Tropf- und Schwallströmung. Daher erreicht die leere Zone in Abb. 9 den niedrigsten möglichen Wert, wenn wir die untersuchten Muster auf diese Weise auswerten (dh eine Flusskarte für beide Muster). Die hohe Geschwindigkeit der Schalenphase trägt ebenfalls zur Instabilität des Strahlregimes bei. Das im Mikrokanal auftretende Strahlregime ist die stabilste Form in der in Abb. 9 dargestellten Region. Die Änderung der Randbedingungen (Flussraten) jeder Phase bei Übergangsmustern trug dazu bei, die Gültigkeit der Studie sicherzustellen.

Mikrokanalgeometrien variieren stark hinsichtlich der Querschnittsfläche, der Hauptkanalform und der Verbindungskonfiguration zum Mischen. Sowohl das Strömungsmuster als auch die Kern/Schale-Mikrotröpfchengröße werden stark von der Geometrie des Dreiphasenübergangs und des Dreiphasenmischungsbereichs beeinflusst. Durch die Verringerung des Durchmessers des Mikrokanals erhöhen sich die spezifische Oberfläche zwischen Schale/kontinuierlichen Phasen und die Oberflächenkräfte, während die volumetrischen Kräfte abnehmen. Dadurch verringert sich die Größe der Mikrotröpfchen. Da in dieser Studie nur ein Mikrokanaltyp mit einer bestimmten Größe untersucht wurde, ist zu erwarten, dass an einigen Stellen, die in der Untersuchung nicht berücksichtigt wurden, Instabilität auftritt.

Der Einsatz dieser Flusskarte in einer medizinischen Anwendung ist möglich. Abhängig vom Ziel der Bildung und Entwicklung des Kern/Hülle-Mikrotröpfchens im Gleichstrom-Mikrokanal kann die geeignete Bedingung gewählt werden. Das Tropf-/Schwall-/Strahlverfahren eignet sich für Vorgänge wie die Flüssigkeitsübertragung oder die Partikeleinkapselung. Mit diesem Verfahren und zusätzlichen Überlegungen ist es möglich, eine Flüssigkeit durch eine dritte Flüssigkeit (die mittlere Flüssigkeit) auf eine andere zu übertragen. Weitere Forschung zu diesem Thema ist erforderlich. Das Tropfregime wird nun genutzt, um den Stoffaustausch und die Vermischung zwischen zwei geschichteten, nicht mischbaren Flüssigkeiten zu verbessern. Das Rohr-/Laminarströmungsregime kann verwendet werden, um Flüssigkeiten durch eine zweite oder dritte Phase zu bewegen, ohne die Phasen zu vermischen oder eine starke Grenzflächenverformung zu verursachen.

Diese Arbeit konzentriert sich ausschließlich auf die Situationen, in denen sich Kern/Schale-Mikrotröpfchen bilden und durch den stromabwärtigen Teil des Gleichstrom-Mikrokanals fließen können. Bei hohen \({We}_{Shell}\)- und \({Ca}_{c}\)-Zahlen ist es der mittleren Phase unmöglich, das Kern/Hülle-Mikrotröpfchen zu bilden. Als Ergebnis wird die Strömungskarte für den Durchgangs- und Strömungszustand erstellt. Das Tropfregime kann in zukünftigen Studien gründlich untersucht und begründet werden. Darüber hinaus könnten die Strömungsregime für die Bildung von Kern/Schale-Mikrotröpfchen in einem anderen Mikrokanal ein interessantes Thema für zukünftige Untersuchungen sein.

Um die Schalendicke der gebildeten Tröpfchen im Tropfregime abzuschätzen, kann eine Korrelation anhand der Geschwindigkeit von Kern, Schale und kontinuierlicher Phase, Oberflächenspannungen und physikalischen Eigenschaften ausgedrückt werden. Zu diesem Zweck wurden durch die Durchführung von 51 CFD-Simulationen für unterschiedliche Geschwindigkeiten von drei Phasen Tröpfchen mit unterschiedlichen Größen und Schalendicken gebildet. Abbildung 10 zeigt das Verhältnis der Schalendicke zur Mikrotröpfchengröße im Hinblick auf das Phasengeschwindigkeitsverhältnis von Schale zu Kern.

Das Verhältnis der Schalendicke zur Mikrotröpfchengröße im Hinblick auf das Phasengeschwindigkeitsverhältnis von Schale zu Kern; CFD-Simulation und experimentelle Studie von Li et al.27.

Es gibt drei Gruppen von Punkten, wie in Abb. 10 dargestellt, und jede Gruppe wird bei einer konstanten Geschwindigkeit der Kernphase ausgewertet. Die Fluidgeschwindigkeit der kontinuierlichen Phase ist niedrig (\(0,00655\, \mathrm{m}/\mathrm{s}\) und \(0,0033 \,\mathrm{m}/\mathrm{s}\)). erste Gruppe, und das erhaltene Kern/Schale-Mikrotröpfchen hat einen Durchmesser von 309 µm bzw. 421 µm. Andererseits wird erwartet, dass für alle Punkte in der ersten Gruppe die Schalendicke mit zunehmendem Verhältnis der Schalen-Kern-Phasengeschwindigkeit zunimmt. (\({u}_{Schale}=0,002126\frac{m}{s}-0,005954\frac{m}{s}\zu Schale\,Dicke=15,7\, \upmu \mathrm{m}-62,3\ , \upmu \mathrm{m}\)).

In der zweiten Gruppe nimmt die Geschwindigkeit der kontinuierlichen Phase relativ zu (\(0,011144 \,\mathrm{m}/\mathrm{s}\), \(0,012455\, \mathrm{m}/\mathrm{s}\) und \(0,01311\, \mathrm{m}/\mathrm{s}\)). Durch die Anwendung größerer Trägheit auf die Hüllenphasenflüssigkeit wird die Größe der Kern/Hülle-Mikrotröpfchen auf 228 µm, 203 µm bzw. 191 µm reduziert, und in ähnlicher Weise nimmt auch die Dicke der Hülle ab. Infolgedessen ist zu erwarten, dass durch die Erhöhung der Geschwindigkeit der Trägerphasenflüssigkeit die Punkte der zweiten Gruppe tiefer liegen als die Punkte der ersten Gruppe. (\({u}_{Schale}=0,002126\frac{m}{s}-0,008505\frac{m}{s}\zu Schale\,Dicke=3,4\, \upmu \mathrm{m}-29,4\ , \upmu \mathrm{m}\)).

Der einzige Unterschied zwischen der dritten und der zweiten Gruppe besteht darin, dass die Geschwindigkeit der Schalenphase in diesen drei Punkten sehr hoch ist (\({u}_{Shell}=0,0106232 \,\mathrm{m}/\mathrm{s}\ )), wodurch die Schalendicke deutlich zunimmt. Die kontinuierlichen Phasengeschwindigkeiten des ersten, zweiten und dritten Punktes (von oben) der dritten Gruppe betragen 0,01311 m/s, 0,012455 m/s bzw. 0,011144 m/s und die Durchmesser des erhaltenen Kerns/der erhaltenen Schale Mikrotröpfchen sind 191 µm, 203 µm bzw. 228 µm groß. Da das Phasengeschwindigkeitsverhältnis von Schale zu Kern (das konstant ist) zunahm, nahm die Schalendicke mit einem exponentiellen Sprung stärker zu als in der zweiten Gruppe.

Schließlich bestand der Zweck dieses Abschnitts darin, zu zeigen, dass Abb. 10 ein umfassendes Verständnis der Auswirkungen der Kern-/Schale-Geschwindigkeitswerte auf die Kern-/Schale-Mikrotröpfchengröße und die Schalendicke bietet.

Unter Verwendung des Phasenfeld-Ansatzes in einem Gleichstrom-Mikrokanal wurde die Bildung von Kern/Schale-Mikrotröpfchen durch eine kontinuierliche dritte Phase numerisch untersucht. Das Modell war achsensymmetrisch und schien eine laminare Strömung zu haben. Zur Validierung des Modells wurden die in der Literatur angegebenen experimentellen Daten verwendet. Die numerischen Strömungssimulationen und die experimentellen Ergebnisse stimmten gut überein. Alle möglichen Strömungsregime wurden mithilfe einer rechnerischen Methode identifiziert und klassifiziert. Als die fünf primären Strömungsregime wurden Kern/Hülle-Tropfen, Kern/Hülle-Strahlen, Kern/Hülle-Kugel, Röhrenströmung und laminare/parallele Strömung bestimmt. Die Mikrotröpfchengröße, Dichte, Viskosität und Oberflächenspannung der Phasen sind die wichtigsten Parameter. Die Konkurrenz zwischen Trägheit und Kapillardruck wurde mit der \(We\)-Zahl beschrieben, während das Gleichgewicht zwischen den lokalen Scherspannungen und dem Kapillardruck mit der \(Ca\)-Zahl beschrieben wurde. Die fünf separaten Strömungsregime wurden mithilfe dieser dimensionslosen Zahlen in verschiedene Zonen unterteilt, um die Strömungsregimekarte zu erstellen. Darüber hinaus wurde nach der Durchführung von 51 CFD-Simulationen eine Korrelation zur Schätzung der Schalendicke vorgeschlagen. Für jedes Strömungsregime ergeben sich folgende Erkenntnisse:

Das Schwallströmungsregime tritt auf, wenn sowohl \({We}_{shell}\) als auch \({Ca}_{c}\) niedrig sind. Das Strömungsregime ist immer Schwallströmung für \({Ca}_{c}<0,28\) und \({We}_{shell}\le 0,00294-0,00823{Ca}_{c}\).

Bei relativ höheren Weber-Zahlen (\(0,00294-0,00823{Ca}_{c}\le {We}_{shell}\le 0,20144-0,5576{Ca}_{c}\)) und gleicher Kapillarzahl (\( {Ca}_{c}<0,28\)) Im Vergleich zum Slug-Regime tritt das Tropfregime auf. In diesem Regime ist die Trägheit der kontinuierlichen Phase so hoch, dass die Schalenphase vollständig von der kontinuierlichen Phase umgeben ist.

Durch die Erhöhung der Trägheit der kontinuierlichen Phase verklumpen die Tröpfchen und erzeugen eine Strahllänge im Dreiphasen-Mischbereich. Bei moderaten Kapillarzahlen (\(0,28<{Ca}_{c}<0,97\)) und Weber \({We}_{shell}\le 4,548{Ca}_{c}-1,022\) ist das Strahlregime ist offensichtlich.

Das laminare/parallele Strömungsregime wird bestimmt, wenn \({Ca}_{c}>0,97\) und \(0,634-0,0915{Ca}_{c}\le {We}_{shell}\le 4,548{Ca} _{c}-1,022\).

Das Tubing-Regime tritt auf, wenn sowohl \({We}_{shell}\) als auch \({Ca}_{c}\) hoch sind. Das Strömungsregime ist eine Rohrströmung für \({We}_{shell}\ge 4.548{Ca}_{c}-1.022\) und \({Ca}_{c}>0.71\).

Die Daten sind mit Genehmigung von [Salman Movahedirad] verfügbar. Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor, [Saeed Ghasemzade Bariki], erhältlich.

Kapillarzahl

Kern-/Schale-Mikrotröpfchengröße (\(\upmu \mathrm{m}\))

Oberflächenspannungskraft (\(\mathrm{kg}/{\mathrm{m}}^{2}\,{\mathrm{s}}^{2}\))

Erdbeschleunigung (\(\mathrm{m}/{\mathrm{s}}^{2}\))

Mobilitätskoeffizient (\({\mathrm{m}}^{2}/\mathrm{s}\))

Statischer Druck (\(\mathrm{Pa}\))

Reynolds Nummer

Verstrichene Zeit (\(\mathrm{s}\))

Flüssigkeitsgeschwindigkeit (\(\mathrm{m}/\mathrm{s}\))

Weber-Nummer

Charakteristische Größe der Schnittstelle (\(\upmu \mathrm{m}\))

Chemisches Potenzial (\(\mathrm{J}/\mathrm{kg}\))

Kontaktwinkel (Grad)

Dynamische Viskosität (\(\mathrm{Pa\, s}\))

Dichte (\(\mathrm{kg}/{\mathrm{m}}^{3}\))

Oberflächenspannung (\(\mathrm{N}/\mathrm{m}\))

Kapillarparameter (\(\mathrm{N}/\mathrm{m}\))

Phasenfeldvariable

Kontinuierliche Phase, Trägerphase

Kernphase

Jeder Phasenzähler

Shell-Phase

Benetzte Wand

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Diese Arbeit basiert auf Forschungsarbeiten, die von der Iran National Science Foundation (INSF) unter der Projektnummer 4012815 finanziert wurden.

School of Chemical Engineering, Iran University of Science and Technology, Teheran, 16846-13114, Iran

Saeed Ghasemzade Bariki & Salman Movahedirad

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SGB ​​verfasste den Haupttext und bereitete Abbildungen und Tabellen vor. Beide Autoren (SGB und SM) haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Salman Movahedirad.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 16. Oktober 2022

Angenommen: 19. Dezember 2022

Veröffentlicht: 20. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26648-3

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